Puskás var den kanskje største stjernen på Ungarns fantastiske landslag på første halvdel av 1950-tallet. Puskás scoret utrolige 83 mål på 84 landskamper for sitt hjemland i perioden 1945–1956. Han ledet Ungarn til OL-gull i 1952, og var tapende finalist i VM-finalen i 1954, da ungarerne svært overraskende tapte mot Vest-Tyskland. Dette tapet var Ungarns første på nesten fire år. På klubbnivå spilte Puskás for Kispest Honvéd fra Budapest.

Da sovjetiske styrker gikk inn i Ungarn i 1956, hoppet Puskás av til vesten, og signerte etterhvert for den spanske storklubben Real Madrid. Han ble spansk seriemester fem ganger, og var med på å vinne Europacupen i 1959 og 1960. I sistnevnte finale, hvor Real Madrid vant hele 7-3 over Eintracht Frankfurt, scoret Puskás fire mål (de tre andre ble scoret av lagkamerat Alfredo Di Stéfano), og ble den første spilleren som scoret hat-trick i en Europacupfinale – 15 minutter før Di Stéfano.

I 1962 fikk Puskás spansk pass, og var med i Spanias tropp under fotball-VM i Chile. Han spilte totalt fire landskamper for Spania, uten å havne i målprotokollen. Puskás kom på andreplass i kåringen av årets spiller i Europa i 1960.

Etter at spillerkarrieren var over, var Puskás en kort periode trener for den greske klubben Panathinaikos. Han hadde også en kort periode som ungarsk landslagssjef i 1993.